SAPO-34催化剂的酸度和催化活性

SAPO-34催化剂的酸度和催化活性

一、THE ACIDITY AND CATALYTIC ACTIVITYOF SAPO-34 CATALYSTS(论文文献综述)

时怀中[1](2021)在《FAU和LTA型分子筛的合成调控及质子传导性质研究》文中提出分子筛作为常见的经典无机微孔材料,自实现人工合成以来取得了快速的发展,在化学化工领域成功扮演了催化剂、吸附剂、分离剂等重要角色。根据分子筛的骨架元素种类不同一般可以将其分为硅铝、硅铝磷和磷铝分子筛,以及一些杂原子分子筛(如钛硅分子筛,硅锗分子筛等)。在硅铝磷分子筛中,由于硅的引入增加了分子筛的酸性,且酸度适宜,可被用作制轻质烯烃的催化剂。在硅铝分子筛中,高硅铝比的分子筛由于其具有较强的酸性,可以在重油催化裂解以及氮氧化物的催化还原等方面展现出较高的催化活性,而低硅铝比的分子筛往往用做一些吸附剂、干燥剂或者离子交换剂,比如常见的X分子筛、3A分子筛、4A分子筛和5A分子筛。近年来,开发分子筛材料的新性质与新应用引起了人们的广泛关注。燃料电池的发展促进了质子传导材料的开发。目前,在质子传导材料中,以水为媒介的质子传导材料占据了绝大多数,水的存在为这些材料质子传导的实现提供了条件。由于分子筛具有较高的稳定性,很好的水吸附能力以及离子交换能力,是潜在的质子传导材料,但当前相关研究较少。本论文以硅铝和硅铝磷分子筛,如具有FAU拓扑结构的NaX、NaY和SAPO-37分子筛以及具有LTA拓扑结构的NaA分子筛为研究对象,进行合成调控并探讨其质子传导性能以及孔道内客体离子对质子传导性能的影响。本论文主要研究内容:1.在 Na2O-A12O3-SiO2-H2O 体系中,开展了 NaX 和 NaY(FAU 拓扑结构)硅铝分子筛的合成调控,详细考察了温度、湿度、硅铝比、客体离子以及粒径等对其质子传导性质的影响。研究表明该FAU分子筛孔道和笼内的Na+和水分子的存在赋予了该材料较高的质子传导率,在高温下其质子传导率可以达到10-2 S cm-1(80℃,100%RH)。与此同时,FAU分子筛还展现出较高的水稳定、热稳定性以及酸碱稳定性,经酸碱沸水等处理后其质子传导率依然可以保持10-3 S cm-1。在合成中,调节FAU分子筛的硅铝比、客体离子、纳米形貌等均可影响其质子传导性能。2.在A12O3-P2O5-四甲基铵(TMA)2O-四丙基铵(TPA)2O-SiO2-H2O体系中开展了 SAPO-37(FAU拓扑结构)分子筛的合成研究,并通过优化合成条件制备出粒径为200-300 nm,具有规则形貌的SAPO-37分子筛。所制备的SAPO-37分子筛质子传导率可以达到10-3 S cm-1(40℃,水溶液中),其质子传导性能对水展现了高度的依赖性,其孔道中的模板剂四甲基铵以及四丙基铵在质子传导过程中也可起到一定桥连作用,有助于质子传导的实现。此外,通过旋涂法制备SAPO-37@PVDF复合膜,并进一步探究其质子传导性质。3.在Na2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,开展了 LTA拓扑结构硅铝分子筛NaA的合成及其质子传导性质研究。研究表明NaA分子筛的质子传导性能展现出明显的温度和湿度依赖,在80℃,100%RH的条件下,其质子传导率可以达到9.12× 10-3 S cm-1。由于NaA分子筛具有较高的Na+含量,易于进行离子交换,因此,我们通过离子交换的方法合成出LiA、KA、MgA、CaA、SrA等含有不同客体离子的分子筛,并探讨其质子传导性能。4.在Na2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,以硅藻土为硅源,利用氢氧化钠活化硅源,通过低温水浴搅拌成功实现了 NaA分子筛的合成。所合成的NaA分子筛具有规则的立方块结构,硅铝比约为1,其孔道/笼中含有较多的Na+。在100%RH,80℃的条件下,所制备的NaA分子筛展现出良好的质子传导性能,其质子传导率可以达到5.96 × 10-3 S cm-1。

王兴文[2](2021)在《一步法合成多级孔SAPO-34分子筛及其MTO催化性能研究》文中提出

杨德光[3](2021)在《基于MTA反应的SAPO-34/ZSM-5/高岭土基复合分子筛的合成及催化性能研究》文中研究指明

王雪漫[4](2021)在《铜基催化剂的冰融法合成及其脱硝性能研究》文中提出

陈文鑫[5](2021)在《TEAO-H3PO4溶蚀法制备多级孔SAPO-34分子筛》文中研究指明

卢鹏飞[6](2021)在《Fe3O4/Ni-分子筛串联催化CO2加氢制高碳烃反应性能及机理研究》文中指出

蒋祥梅[7](2021)在《Mn改性分子筛基催化剂在低温NH3-SCR催化性能和耐硫性的研究》文中认为氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前脱除固定源烟气中氮氧化物(NOx)高效且有应用前景的技术。催化剂的选择是该技术的关键,近年来,对于催化剂的研究多集中于提高其低温催化活性和抗硫性能。特别地,Mn基分子筛催化剂在利用活性中心Mn价态多变而具有优异的氧化还原性能的同时,将其负载在比表面大,水热稳定性好的沸石分子筛上能避免活性组分颗粒团聚,而得到高分散且具有更高催化活性的小颗粒Mn Ox,具有出色的低温NH3-SCR催化活性,实际应用前景可观。但是Mn基分子筛催化剂的最大挑战是Mn极易与SO2发生反应生成硫酸锰盐而导致催化剂失活,限制其实际应用。因此,开发一种兼具低温高活性和抗硫性能好的Mn基分子筛催化剂对于工业实际应用具有重要意义。本文以Mn为活性组分制备最佳脱硝负载型催化剂,结合表征分析手段探究催化剂结构与其催化性能间的关系。基于最佳脱硝催化剂,从辅助金属改性法和添加保护层两方面出发,探究出新的方法提高催化剂的抗硫性能。得到如下研究结果:(1)蒸干溶剂法制备的Mn基ZSM-5分子筛催化剂具有最佳催化活性。当Mn负载量为20%时,Mn Ox/ZSM-5催化剂催化性能最佳。150℃时NOx转化率几乎接近100%。表征分析后发现Mn的载入没有破坏ZSM-5分子筛本身的结构,主要是落位于分子筛微孔孔道内。而Mn的引入首先以离子状态落位于分子筛桥羟基位,随着Mn载量的提高,Mn离子逐渐长大成小颗粒的氧化物。相比于体相氧化锰或是氧化物作为载体的氧化锰催化剂,这些局域带电的氧化锰小颗粒可能是Mn基ZSM-5分子筛催化剂脱硝活性高的原因之一。并且通过XPS分析结果发现具有高催化活性的Mn4+、Mn3+占比较高也是该催化剂脱硝活性高的原因。(2)以催化活性好的ZSM-5-20%Mn作为母体研究Mn基催化剂的抗硫性能,发现两段式催化剂装填方法能够有效的保护主脱硝催化剂,即:在脱硝催化剂的前端加氧化钛保护剂的两段式方法可以更长时间的抵抗催化剂的SO2中毒。在100 ppm SO2反应条件下,空速为31500 h-1时(以主催化剂计算),当主催化剂与保护剂的质量比例为1:2时,在122小时内,催化剂的脱硝性能几乎未受影响,依然保持在较高的水平上(90%左右)。并且前段保护剂经表征分析后可知二氧化钛对SO2具有相对较强的吸附,导致其在二氧化钛表面相对较长时间停留并与氨气反应生成硫酸铵盐沉积在保护剂表面,焙烧后这些沉积的硫酸铵盐物质分解,保护剂可实现循环再利用。

武瑞瑞[8](2021)在《甲醇与正己烷耦合芳构化反应研究》文中研究表明近几年,甲醇产业全球整体过剩,中长期供大于求的局面难以改变,急需发展甲醇下游路线,带动甲醇行业的和谐发展。同时,我国炼化企业有较多低附加值的低碳烃副产物(如芳烃抽余油、重整拔头油、加氢焦化石脑油等)其饱和蒸气压高,辛烷值较低,难以得到合理利用。甲醇与轻烃耦合芳构化技术既能缓解目前甲醇生产过剩的现状,又可解决我国轻烃资源较难充分利用的问题,从而实现资源的合理利用,为甲醇产业链升级和优化产品结构提供技术支撑。本文主要以HZSM-5分子筛为载体,对低碳烷烃与甲醇耦合芳构化反应进行了系统研究,考察了不同轻烃种类以及不同进料比对共芳构化反应性能的影响,筛选了适宜的低碳烷烃与进料比以及性能较好的耦合芳构化催化剂,并对耦合芳构化的反应机理进行了探索研究。以甲醇与不同烷烃(正戊烷、正己烷、环己烷、正庚烷)为原料,在400℃、0.25 MPa、2 h-1的条件,在固定床微反装置上研究了耦合芳构化反应的结果。研究发现,甲醇的转化率不受烷烃种类的影响,始终保持在99%左右,而烷烃的转化率随烷烃分子间键能增强而降低,芳烃产物选择性随烷烃分子间键能增强而升高。以不同比例的甲醇与正己烷为原料进行耦合芳构化反应,实验发现在400℃、0.25 MPa、2 h-1的条件下,与MTA相比,正己烷的加入基本不影响甲醇的转化,并且有效抑制甲醇自分解,芳烃选择性增加;与单纯的正己烷芳构化相比,共进料大大降低了气相产物的选择性,提高了油相产物收率和芳烃选择性。甲醇与正己烷质量比为7:3时芳烃选择性最高,为30.56%,并且主要以甲苯、二甲苯为主,其选择性分别为9.92%和12.01%。以HZSM-5分子筛为载体,结合催化剂的表征和评价结果,在固定床微反装置上考察了Zn的负载量及第二金属(Mo、Cr、La、Ce、Ga)种类对耦合芳构化的影响。结果表明,Zn最佳负载量为2%时甲醇与正己烷的转化率分别为99.19%、79.93%,芳烃选择性为37.03%,甲苯和二甲苯选择性分别为9.10%、17.16%。第二金属Ga的最佳负载量为0.5%时,芳烃选择性为43.35%,甲苯和二甲苯的选择性明显提高。筛选出最佳工艺条件为:420℃、0.5 MPa,2 h-1,在该条件下,甲醇与正己烷的转化率分别为99.30%和89.35%,芳烃选择性为46.46%,苯、甲苯、二甲苯的选择性分别为1.57%、13.60%、21.14%。虽然该催化剂具有较好的芳构化性能,但稳定性还有待于进一步优化。

张建霞[9](2021)在《多级孔SAPO-34分子筛的自蚀合成及催化性能研究》文中指出SAPO-34分子筛具备孔道结构有序、酸性适中及高水热稳定性等优势,因此,其具有极大的应用价值。目前,SAPO-34分子筛被广泛应用于甲醇制烯烃(MTO)及选择性催化还原技术(SCR)。然而,微孔SAPO-34分子筛在MTO反应中存在着易积碳失活的问题,Cu-SAPO-34分子筛在SCR技术中其物化性质及反应性能受制备方法的影响。因此,采用高效益、步骤简单的合成方法来制备多级孔SAPO-34分子筛及Cu-SAPO-34分子筛具有尤为重要的意义。基于以上背景,本论文主要对多级孔SAPO-34分子筛及Cu-SAPO-34分子筛的合成进行了以下方面的研究:1.采用价廉的三乙胺(TEA)为模板剂和刻蚀剂,通过传统一步水热合成法制备多级孔SAPO-34分子筛。通过多种分析手段(XRD、FT-IR、SEM、XRF、N2吸附/脱附、29Si MAS NMR及NH3-TPD)对SAPO-34分子筛结晶度、晶体形貌、结构、酸性等物化性质及晶体的生长过程进行了研究。研究表明,摩尔组成为1.0 Al2O3:1.0 P2O5:0.2 Si O2:50 H2O:9.0 TEA时,多级孔SAPO-34的MTO催化寿命为微孔SAPO-34的两倍左右,低碳烯烃选择性提高了5%以上。2.在微孔SAPO-34分子筛基础上,分别采用Na2CO3溶液处理和Na2CO3无溶剂研磨法对微孔SAPO-34分子筛进行刻蚀处理。探究了质量百分含量、处理温度及处理时间对SAPO-34分子筛结构及性质的影响。研究表明,当Na2CO3的质量百分含量为5%、处理温度为100°C、处理时间为2 h时,样品SP34-5-100-2的MTO催化寿命为微孔SAPO-34的1.5倍,低碳烯烃选择性提高了4%左右。3.以醋酸铜(Cu(Ac)2)为铜源,离子交换法制备了Cu/SAPO-34分子筛,并以铜-四乙烯五胺(Cu-TEPA)为铜源和模板剂,一步合成了Cu-SAPO-34分子筛。考察了离子交换浓度、离子交换时间、Cu-TEPA投料量及合成体系中TEA含量对Cu-SAPO-34的影响。采用NH3-SCR技术考察了一步合成Cu-SAPO-34分子筛的催化性能。研究表明,一步合成5.0 Cu-SAPO-34-1在NH3-SCR反应中表现出更好的NOx脱除性能以及更宽的活性温度窗口。

王子莘[10](2021)在《HSAPO-34分子筛催化甲醇生成二甲醚的机理研究》文中研究表明乙烯、丙烯等低碳烯烃是有机化学工业生产所需的基本原料,地位十分重要。传统的生产乙烯和丙烯工艺方法是通过轻油(石脑油和柴油等)裂解得到。石油作为一种稀缺的不可再生资源,其储量日益短缺,因此以煤或天然气为原料,用甲醇制取低碳烯烃(MTO)的工艺是生产乙烯、丙烯等低碳烯烃的另外一条重要的可能路线。深入研究MTO催化反应机理具有显着的现实意义,可以更好地实现对产物中的乙烯、丙烯等低碳烯烃选择性生成的控制,提高反应的反应活性,加快反应的速率,以及实现对新型高效分子筛催化剂的设计。本文采用周期性密度泛函理论(PDFT),研究了甲醇分子在SAPO-34分子筛骨架的吸附和MTO反应过程中二甲醚的生成机理,找到了几个较为稳定的甲醇吸附构型并比较了它们的自由能和部分键长,分别计算了由两个甲醇分子直接生成二甲醚,由邻位氧原子上的甲氧基间接生成二甲醚,和以间位氧原子上的甲氧基间接生成二甲醚的反应热和反应能垒。结果表明:单个甲醇分子可以以氢键或质子化的方式吸附在分子筛的酸性位点上,几种差别较小的吸附构型可以同时存在;当两分子甲醇吸附于一个分子筛笼中时,它们更倾向于分别位于十二元环的两端,以弱氢键与分子筛骨架氧相连。二甲醚既可以由两个甲醇分子通过直接机理一步生成,也可以由通过间接机理,以表面甲氧基为中间体分步生成。表面甲氧基可以由单个甲醇分子直接生成,也可以经过质子化甲醇的迁移后分步形成。间接机理是甲醇生成二甲醚这一过程的主要机理。

二、THE ACIDITY AND CATALYTIC ACTIVITYOF SAPO-34 CATALYSTS(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、THE ACIDITY AND CATALYTIC ACTIVITYOF SAPO-34 CATALYSTS(论文提纲范文)

(1)FAU和LTA型分子筛的合成调控及质子传导性质研究(论文提纲范文)

中文摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 分子筛材料简介
        1.1.1 分子筛材料的发展
        1.1.2 分子筛材料的构筑
        1.1.3 硅铝分子筛
        1.1.4 磷酸铝分子筛
        1.1.5 硅铝磷分子筛
    1.2 分子筛合成方法简介
        1.2.1 水热/溶剂热合成法
        1.2.2 微波辅助合成法
        1.2.3 晶种辅助合成法
        1.2.4 研磨辅助合成法
    1.3 分子筛的性质研究
        1.3.1 分子筛的传统性质
        1.3.2 分子筛的新性质拓展
    1.4 质子传导材料的发展
    1.5 本论文的选题意义及研究思路
    1.6 本论文所用仪器表征及测试方法
    参考文献
第2章 FAU型硅铝分子筛的合成调控及质子传导性质研究
    2.1 引言
    2.2 .硅铝FAU分子筛的合成与质子传导性质研究
        2.2.1 实验部分
        2.2.2 结果与讨论
    2.3 醇辅助法纳米FAU分子筛的合成调控及质子传导性质研究
        2.3.1 纳米FAU分子筛的合成
        2.3.2 结果与讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 FAU型SAPO-37分子筛浓凝胶法的合成调控及质子传导性质研究
    3.1 引言
    3.2 SAPO-37分子筛的合成与质子传导性质研究
        3.2.1 实验部分
        3.2.2 结果与讨论
    3.3 SAPO-37@PVDF分子筛膜的制备与质子传导性质研究
        3.3.1 实验部分
        3.3.2 结果与讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 LTA型硅铝分子筛的合成调控及质子传导性质研究
    4.1 引言
    4.2 NaA分子筛的合成与质子传导性质研究
        4.2.1 实验部分
        4.2.2 结果与讨论
    4.3 硅藻土为硅源NaA分子筛的合成调控及质子传导性质研究
        4.3.1 实验部分
        4.3.2 结果与讨论
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 结论与展望
作者简介
攻读博士学位期间发表及待发表的论文
致谢

(7)Mn改性分子筛基催化剂在低温NH3-SCR催化性能和耐硫性的研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
引言
1 绪论
    1.1 氮氧化物的来源及危害
    1.2 氮氧化物排放及污染现状
    1.3 固定源氮氧化物的控制技术
    1.4 低温NH_3-SCR脱硝催化剂
        1.4.1 非负载型Mn基催化剂
        1.4.2 负载型Mn基催化剂
    1.5 Mn改性分子筛基催化剂在NH_3-SCR技术中的研究进展
        1.5.1 Mn改性ZSM-5 分子筛基催化剂
        1.5.2 Mn改性其他分子筛基催化剂
    1.6 SO_2对低温Mn改性分子筛基催化剂的影响
    1.7 本文的选题依据、研究目的、内容及技术路线
2 实验部分
    2.1 实验药品
    2.2 实验设备
    2.3 催化剂制备
    2.4 催化剂的物化性能表征
        2.4.1 元素分析(XRF)
        2.4.2 X射线粉末衍射表征(XRD)
        2.4.3 物理吸附表征(Physisorption)
        2.4.4 氢气程序升温还原表征(H_2-TPR)
        2.4.5 羟基红外光谱表征(OH-IR)
        2.4.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
        2.4.7 热失重分析(TGA-MS)
    2.5 催化剂的反应性能评价
3 Mn改性分子筛基催化剂在低温NH_3-SCR催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 脱硝催化剂的筛选
        3.2.1 不同载体对Mn负载型催化剂的催化活性影响
        3.2.2 不同方法对制备的Mn/ZSM-5 催化剂的催化活性影响
    3.3 Mn载量对Mn/ZSM-5 催化剂的催化活性影响
    3.4 Mn载量对Mn/ZSM-5 催化剂物化性质的影响
        3.4.1 X射线粉末衍射(XRD)表征结果
        3.4.2 氮气物理吸附(Physisorption)表征结果
        3.4.3 羟基红外光谱表征(OH-IR)结果
        3.4.4 氢气程序升温还原表征(H_2-TPR)结果
        3.4.5 X射线光电子能谱分析(XPS)结果
    3.5 本章小结
4 ZSM-5-20%Mn催化剂在低温NH_3-SCR耐硫性研究
    4.1 引言
    4.2 掺杂Ce对 ZSM-5-20%Mn催化剂的抗硫性能的影响
    4.3 TiO_2的添加对ZSM-5-20%Mn催化剂在低温NH_3-SCR耐硫性的影响
    4.4 两段式装填法对ZSM-5-20%Mn催化剂在低温NH_3-SCR耐硫性的影响
        4.4.1 催化剂与保护剂不同比例关系对催化剂抗硫性能的影响
        4.4.2 空速对催化剂的抗硫性能的影响
        4.4.3 空速与催化剂和保护剂比例关系考察
        4.4.4 使用后保护剂热失重分析(TGA)及物理吸附结果
        4.4.5 两段式催化剂长运转实验
    4.5 工业放大实验
    4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢

(8)甲醇与正己烷耦合芳构化反应研究(论文提纲范文)

摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 甲醇与轻烃耦合芳构化工艺及其催化剂介绍
    1.3 甲醇、轻烃芳构化催化剂的改性研究
        1.3.1 金属改性
        1.3.2 碱处理改性
    1.4 研究的内容及目的
第二章 实验部分
    2.1 实验仪器及药品
    2.2 催化剂的制备及其改性方法
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 低温氮气物理吸附-脱附
        2.3.2 程序升温脱附氨气(NH_3-TPD)
        2.3.3 X射线衍射(XRD)
        2.3.4 傅里叶红外-吡啶吸附光谱(Py-IR)
    2.4 催化剂性能评价
    2.5 产品分析检测
    2.6 产物计算方法
第三章 甲醇与不同烷烃耦合芳构化反应研究
    3.1 甲醇与不同种类烷烃耦合芳构化反应研究
    3.2 不同比例的甲醇/正己烷耦合芳构化反应研究
第四章 甲醇-正己烷耦合芳构化催化剂的初选与优化
    4.1 Zn改性HZSM-5 催化剂的芳构化反应研究
        4.1.1 催化剂的表征
        4.1.2 不同Zn负载量对耦合芳构化的影响
    4.2 双金属[Zn,M]改性HZSM-5 催化剂的芳构化反应研究
        4.2.1 催化剂的表征
        4.2.2 双金属[Zn,M]改性HZSM-5 催化剂反应性能的影响
    4.3 不同金属负载量下催化剂的反应研究
        4.3.1 催化剂的表征
        4.3.2 双金属[Zn,M]改性HZSM-5 催化剂反应性能的影响
    4.4 本章小结
第五章 甲醇-正己烷耦合反应条件优化及催化稳定性
    5.1 反应温度的影响
    5.2 反应压力的影响
    5.3 体积空速的影响
    5.4 催化剂稳定性的考察
    5.5 甲醇与烷烃耦合芳构化反应机理探索
    5.6 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
致谢
参考文献
攻读学位期间参加科研情况及获得的学术成果

(9)多级孔SAPO-34分子筛的自蚀合成及催化性能研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 分子筛及金属基分子筛概述
        1.2.1 分子筛简介
        1.2.2 金属基分子筛简介
    1.3 SAPO-34分子筛的概述
        1.3.1 SAPO-34分子筛的组成及结构
        1.3.2 SAPO-34分子筛的合成方法
        1.3.2.1 水热合成法
        1.3.2.2 干凝胶转化法
        1.3.2.3 微波辐助合成法
        1.3.2.4 超声辅助合成法
        1.3.2.5 无溶剂研磨法
        1.3.3 SAPO-34分子筛制备的影响因素
        1.3.3.1 反应物配比
        1.3.3.2 模板剂
        1.3.3.3 晶化条件
        1.3.4 SAPO-34分子筛的改性
        1.3.4.1 纳米SAPO-34分子筛的制备
        1.3.4.2 多级孔SAPO-34分子筛的制备
        1.3.4.3 金属基SAPO-34分子筛的制备
        1.3.5 SAPO-34分子筛的应用概述
        1.3.5.1 甲醇制低碳烯烃
        1.3.5.2 选择性催化还原技术
    1.4 本论文研究意义及主要内容
2 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器及设备
    2.3 SAPO-34分子筛催化剂的制备
    2.4 催化剂的表征手段与测试方法
        2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.4.3 傅里叶交换红外光谱(FT-IR)
        2.4.4 氮气吸附/脱附等温线分析
        2.4.5 X射线荧光光谱(XRF)
        2.4.6 氨程序升温脱附(NH_3-TPD)
        2.4.7 H_2程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.8 固体核磁共振波谱(MAS NMR)
        2.4.9 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.10 电子顺磁共振(EPR)
    2.5 催化剂性能评价
        2.5.1 甲醇制低碳烯烃(MTO)催化测试
        2.5.2 选择性催化还原(SCR)催化测试
3 原位合成多级孔SAPO-34分子筛及其生长机理研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 微孔SAPO-34分子筛的制备
        3.2.2 多级孔SAPO-34分子筛的制备
        3.2.3 SAPO-34分子筛的表征
        3.2.4 SAPO-34分子筛的MTO性能评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 多级孔SAPO-34分子筛的XRD分析
        3.3.2 多级孔SAPO-34分子筛的SEM分析
        3.3.3 多级孔SAPO-34分子筛的FT-IR分析
        3.3.4 多级孔SAPO-34分子筛N_2吸附/脱附分析
        3.3.5 多级孔SAPO-34分子筛的XRF分析
        3.3.6 多级孔SAPO-34分子筛的~(29)Si MAS NMR分析
        3.3.7 多级孔SAPO-34分子筛的NH_3-TPD分析
        3.3.8 多级孔SAPO-34分子筛生长机理研究
        3.3.9 多级孔SAPO-34分子筛的MTO催化性能分析
    3.4 本章小结
4 无溶剂研磨合成多级孔SAPO-34分子筛
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 碳酸钠溶液后处理SAPO-34分子筛
        4.2.2 碳酸钠研磨后处理SAPO-34分子筛
        4.2.3 SAPO-34分子筛的表征
        4.2.4 SAPO-34分子筛的MTO性能评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 多级孔SAPO-34分子筛的XRD分析
        4.3.2 多级孔SAPO-34分子筛的SEM分析
        4.3.3 多级孔SAPO-34分子筛的FT-IR分析
        4.3.4 多级孔SAPO-34分子筛N_2吸附/脱附分析
        4.3.5 多级孔SAPO-34分子筛的NH_3-TPD分析
        4.3.6 多级孔SAPO-34分子筛的MTO催化性能分析
    4.4 本章小结
5 一步水热合成Cu-SAPO-34分子筛
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 离子交换法制备Cu/SAPO-34分子筛
        5.2.2 一步水热法合成Cu-SAPO-34分子筛
        5.2.3 Cu-SAPO-34分子筛的表征
        5.2.4 Cu-SAPO-34分子筛的NH_3-SCR性能评价
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 Cu-SAPO-34分子筛的XRD分析
        5.3.2 Cu-SAPO-34分子筛的SEM分析
        5.3.3 Cu-SAPO-34分子筛的H_2-TPR分析
        5.3.4 Cu-SAPO-34分子筛的NH_3-TPD分析
        5.3.5 Cu-SAPO-34分子筛的XPS分析
        5.3.6 Cu-SAPO-34分子筛的EPR分析
        5.3.7 Cu-SAPO-34分子筛的NH_3-SCR催化性能分析
    5.4 本章小结
结论
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文

(10)HSAPO-34分子筛催化甲醇生成二甲醚的机理研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 分子筛材料概述
        1.1.1 前言
        1.1.2 分子筛的基本结构
        1.1.3 磷酸铝分子筛
    1.2 MTO反应概述
        1.2.1 前言
        1.2.2 国外MTO工艺的发展
        1.2.3 国内MTO工艺的发展
    1.3 研究意义及创新点
第2章 理论方法和计算模型
    2.1 前言
    2.2 分子力学方法
    2.3 分子动力学方法
    2.4 蒙特卡罗方法
    2.5 量子力学方法
    2.6 量子力学与分子力学相结合方法
    2.7 平面波赝势理论
    2.8 理论计算模型
第3章 甲醇在HSAPO-34分子筛上的吸附
    3.1 分子筛的催化和吸附性能
    3.2 本章选取的理论计算方法和模型
    3.3 单个甲醇分子在分子筛表面的吸附
    3.4 两分子甲醇在分子筛表面的吸附
第4章 HSAPO-34分子筛催化甲醇生成二甲醚的机理研究
    4.1 MTO反应机理
    4.2 本章选取的理论方法和计算模型
    4.3 直接机理生成二甲醚的路径Ⅰ
    4.4 间接机理生成二甲醚的路径Ⅱ
    4.5 直接机理生成二甲醚时可能存在的副反应
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文目录
学位论文评阅及答辩情况表

四、THE ACIDITY AND CATALYTIC ACTIVITYOF SAPO-34 CATALYSTS(论文参考文献)

  • [1]FAU和LTA型分子筛的合成调控及质子传导性质研究[D]. 时怀中. 吉林大学, 2021(01)
  • [2]一步法合成多级孔SAPO-34分子筛及其MTO催化性能研究[D]. 王兴文. 中国矿业大学, 2021
  • [3]基于MTA反应的SAPO-34/ZSM-5/高岭土基复合分子筛的合成及催化性能研究[D]. 杨德光. 中国矿业大学, 2021
  • [4]铜基催化剂的冰融法合成及其脱硝性能研究[D]. 王雪漫. 南昌大学, 2021
  • [5]TEAO-H3PO4溶蚀法制备多级孔SAPO-34分子筛[D]. 陈文鑫. 东北石油大学, 2021
  • [6]Fe3O4/Ni-分子筛串联催化CO2加氢制高碳烃反应性能及机理研究[D]. 卢鹏飞. 宁夏大学, 2021
  • [7]Mn改性分子筛基催化剂在低温NH3-SCR催化性能和耐硫性的研究[D]. 蒋祥梅. 大连理工大学, 2021(01)
  • [8]甲醇与正己烷耦合芳构化反应研究[D]. 武瑞瑞. 西安石油大学, 2021(09)
  • [9]多级孔SAPO-34分子筛的自蚀合成及催化性能研究[D]. 张建霞. 青岛科技大学, 2021(01)
  • [10]HSAPO-34分子筛催化甲醇生成二甲醚的机理研究[D]. 王子莘. 山东大学, 2021(11)

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SAPO-34催化剂的酸度和催化活性
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